近日，我校化学学院严勇教授/兰亚乾教授团队在国际化学顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》（JACS）上发表最新研究成果，题为“Modulating Adsorption Kinetics in a 3D-Interconnected Nanocavity Framework with Narrow Apertures for Enhanced Propylene Separation”。该工作系统提出并验证了一种基于三维互连纳米腔体与限域孔颈协同调控吸附动力学的新策略，实现了对工业上关键但难以高效分离的C₃H₆/C₃H₈气体体系的精准分离。我校为论文第一完成单位，董龙章特聘副研究员、博士研究生廖紫伊与中国散裂中子源鲍伶香为共同第一作者，兰亚乾教授与严勇教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、广东省重点领域研发计划等项目的资助与支持。

在石化产业中，丙烯/丙烷分离是一个典型的“能耗高、难度大”的过程。由于两者沸点极其接近（仅相差6 K），传统低温精馏法面临巨大的能耗压力。开发新型吸附分离材料，是解决该问题的重要方向。金属有机框架（MOFs）作为一类结构可调的多孔晶体材料，近年来被广泛应用于气体分离领域。然而，传统MOFs常常在吸附容量、选择性和扩散效率三者之间存在性能折衷（trade-off）的问题。

针对这一挑战，研究团队设计并合成了一个以弱Lewis碱配体Pz₄Bim与Ni²⁺构筑的MOF材料NiPz₄Bim，构建出具有三维互连大型纳米腔体（~10 Å）与限域小孔径（~5 Å）协同结构。该结构实现了分子筛分与高速扩散的有机结合，有效打破了热力学选择性与动力学扩散效率之间的权衡。实验结果表明，该材料在298 K、1 bar下对丙烯的吸附量高达3.24 mmol/g，IAST选择性为2.42，同时展现出动力学选择性高达51.96的优异分离性能，均显著优于目前多数已报道材料。

为深入理解主客体相互作用机制，研究结合中子粉末衍射（NPD）、Grand Canonical Monte Carlo（GCMC）模拟与密度泛函理论（DFT）计算，精确揭示了丙烯在孔颈区域的π-π作用与范德华力为主导的吸附机制，而丙烷则主要依赖较弱的分子间作用滞留于腔体内部。这一结构-功能调控策略在实现高效丙烯分离的同时，为设计新型MOF基气体分离材料提供了可推广的理论依据与实验路径。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c03677

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