近日,我校化学学院邢丽丹教授团队与企业合作,在《National Science Review》(国家科学评论)期刊上发表题为“Integrated Prelithiation and SEI Engineering for High-Performance Silicon Anodes in Lithium-Ion Batteries”的研究成果。我校博士生全丽娇与通用公司苏启立为共同第一作者,邢丽丹教授、通用公司刘海晶博士和李哲博士为共同通讯作者,我校为第一完成单位。
随着高能量密度电池需求的不断增长,高比容量负极材料成为研究热点。其中,硅(Si)凭借其高达3580 mAh g⁻¹的理论比容量、良好的安全性和丰富的资源储备,被认为是极具潜力的下一代负极材料之一。然而,硅负极的低初始库仑效率(ICE) 仍是其商业化应用的关键障碍,主要归因于固体电解质界面(SEI)形成过程中的不可逆锂损耗,导致电池实际能量密度下降。预锂化策略可有效补偿初始锂损失,其中化学预锂化因其均匀性高、易于控制且具备工业化潜力备受关注。然而,现有化学预锂化试剂的还原电位高于硅负极初始嵌锂电位,难以实现高效预锂化。
该研究系统揭示了硅材料结构对其初始嵌锂电位的关键影响,并在此基础上实现了传统化学预锂化试剂(Li-Naph、Li-BP)对非晶硅负极的高效预锂化。通过构建预锂化-硅/锰酸锂-磷酸锰铁锂准固态全电池体系,团队成功将电池的初始库仑效率(ICE)从74.8%提升至97.2%,大幅提高正极活性锂的利用率。同时,该预锂化策略降低了硅负极的初始电位,促进电解液同步还原分解,在硅负极表面形成富含LiF和硼化合物的稳定SEI膜,显著增强循环稳定性。此外,该策略提高了锂离子回嵌至正极的效率,有效抑制高电压脱锂态正极材料的溶解,进一步减缓电池容量衰减。该研究进一步将该技术拓展至27 mAh软包电池,并验证了其优越的循环寿命和低温性能。在1C倍率、25°C条件下循环800次后,电池容量保持率达90.1%,显著优于已报道的研究成果。此外,软包电池在-18°C、10C倍率下仍可稳定运行,展现出在极端条件下的可靠性。
该研究创新性地提出了一种集成预锂化与界面工程的策略,从根本上提升硅负极的初始库仑效率和循环稳定性,并成功实现规模化应用。该成果为高性能硅基负极的产业化提供了关键技术支持,为下一代高能量密度锂离子电池的商业化奠定了重要基础。
论文链接:
https://academic.oup.com/nsr/advancearticle/doi/10.1093/nsr/nwaf084/8051352