近日，我校化学学院兰亚乾教授团队在国际材料学顶级期刊Advanced Materials上发表了最新研究进展（论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202507849），提出了 “骨架偶极矩与孔道微环境双调控” 策略，设计合成了一系列新型共价有机框架（COFs）光催化剂，实现过氧化氢（H2O2）和氢气（H2）的高效光催化制备，为清洁能源与绿色化工领域提供全新解决方案。论文以“Charge-Distribution and Microenvironment Dual Regulation of Covalent Organic Frameworks for Enhancing Photocatalytic H2O2 and H2 Production.”为题。博士研究生黄沛为第一作者，研究生彭雁羽为共同一作。兰亚乾教授、张蜜副研究员和李润寒副研究员为通讯作者，我校为唯一完成单位。

随着全球能源危机与环境问题日益突出，利用太阳能将水和氧气转化为高价值化学品的光催化技术，因低成本、可持续性成为研究热点。其中，H2作为零碳燃料，H2O2作为绿色氧化剂，其高效合成对能源转型与环保产业意义重大。然而，传统光催化剂存在电荷分离效率不足、质子传输效率低等瓶颈，难以满足实际应用需求。

基于此，兰亚乾教授研究团队设计合成了四种芘基 COFs 材料（Py-Bd COF、Py-OH-Bd COF、Py-Sa COF、Py-OH-Sa COF），通过逐步引入强吸电子砜基和强给电子羟基，实现骨架偶极矩与孔道亲水性的阶梯式增强。其中，Py-OH-Sa COF 表现最为突出，其偶极矩达 8.76 德拜，接触角低至 40.1°，兼具优异的电荷分离能力与质子传输特性。性能测试显示，Py-OH-Sa COF 的 H2O2产率达 4.78 mmol g-1h-1，H2产率高达 64.21 mmol g-1h-1。在 380 nm 单色光下，两种产物的表观量子产率（AQY）分别达到 6.52% 和 8.35%。机理研究表明，砜基与羟基的协同作用是性能突破的关键：前者构建强大的内建电场促进光生电荷分离，后者形成氢键网络加速质子传输，双调控策略显著强化了质子耦合电子转移（PCET）过程，为催化反应提供了高效的动力学保障。该研究不仅首次系统揭示了COF骨架中电荷分布与孔隙微环境对 PCET 过程的协同调控机制，更提出了一种普适性的 COFs 材料设计策略，为高效光催化剂的研发提供了新思路，对推动清洁能源规模化利用、降低化工产业碳排放具有重要意义。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202507849

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