近日，化学学院郑盛润/张玉微/章伟光教授团队以“Quasi‑Closed‑Loop Crystal–Amorphous Solid–Wet Gel Transformation in Copper MOFs for Exceptional Cycling Stability in Cascade Reactions”为题，在国际化学顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表重要研究成果。我校是该论文的唯一完成单位，化学学院硕士生吴嘉璇、特聘副研究员洪钧婷为共同第一作者，郑盛润教授、张玉微教授和章伟光教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金集成项目、国家自然科学基金面上项目等的资助与支持。

在自然界中，动态转化过程广泛存在，例如生命系统通过结构与形态的演变实现高效功能。受此启发，科学家致力于探索金属-有机框架（MOF）材料的结构与形态转化。MOF主要有晶体、无定形固体和湿凝胶三种形态，实现这三者之间的可控转化，将有望根据需求选用特定形态与结构的MOF材料，甚至协同实现多功能集成。尽管已有部分MOF转化的研究报道，但宏观晶体或无定形固体与湿凝胶之间的可逆转化仍面临诸多热力学障碍。在催化领域，传统策略主要聚焦于增强MOF的结构稳定性以维持催化活性，而如何利用具有显著可逆结构变化的MOF体系作为催化剂，并建立其结构与反应条件之间的调控关系，仍有待进一步探索。

针对上述挑战，本研究设计了一种同时含稳定与不稳定次级构筑基元的Cu(I)-MOF。其中，不稳定基元充当结构转化的“触发器”，而稳定基元则能在转化过程中最大限度地保留框架的结构信息片段，为可逆转变创造条件。在外部刺激下，该材料成功实现了“晶体-无定形固体-湿凝胶”的闭环转化。当将其用作叠氮化-点击级联反应的催化剂时，材料的结构可逆性与反应条件形成了有效的相互调控，最终展现出20次循环后产率仍保持98%的卓越稳定性。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202514633