近日，化学学院兰亚乾/严勇教授团队在国际化学顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表最新成果，题为“Operando XAFS Reveals Dynamic Structural Evolution of Pt Single-Atom Catalysts for Efficient Chlorine Electrosynthesis”。 我校是该论文的第一完成单位，化学学院王青特聘副研究员、本科生廖芸彬和上海光源梅丙宝副研究员为共同第一作者，兰亚乾教授和严勇教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、广东省重点领域研发计划等项目的资助与支持。

氯气作为化工合成、水处理及制药领域的核心原料，主要依赖氯碱工业电解饱和盐水生产，目前商用尺寸稳定阳极（DSA）催化剂（IrOₓ/RuOₓ）存在过电位高、析氯反应（CER）与析氧反应（OER）选择性竞争激烈的问题，限制工业效率。单原子催化剂（SACs）如 PtN₄因采用直接Cl 吸附机制，可规避 OER 中OOH 中间体的干扰，成为 CER 研究热点。但多数 SACs 局限于四配位 PtN₄结构，低配位 PtN4-x（x<4）的结构-活性关系尚不明确，且催化过程中活性位点的动态结构演变难以通过传统表征实时监测，导致无法精准调控活性位点以突破 *Cl 吸附覆盖度低的瓶颈，制约 CER 性能进一步提升。

该工作调控热解气氛合成了四配位 PtN₄与低配位 PtN4-x两种单原子催化剂，利用原位 XAFS技术首次实时监测到 PtN4-x在电催化析氯过程中的动态结构变化，发现其独特的 PtN₂Cl₂与 PtN₂Cl₄可逆转变机制。该低配位 Pt 催化剂不仅在 1 M NaCl 中展现 30 mV@10 mA/cm² 的超低过电位与 93.2% 的Cl₂选择性，还能在海水体系中稳定工作，TOF 值远超多数现有催化剂。这项研究不仅为理解低配位单原子催化剂的结构 - 活性关系提供直接实验证据，更通过动态结构调控策略为设计高性能电催化材料开辟新路径，对推动氯碱工业技术升级与绿色催化发展具有重要实用价值。

论文链接： https://doi.org/10.1002/anie.202513656

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