近日,我校化学学院兰亚乾教授团队臧应副研究员在电催化水分解领域取得了重要研究进展,在国际顶级期刊《National Science Review》上发表题为“Conjugated phthalocyanine-based framework as artificial SEI for over 400 Wh kg-1 lithium metal battery”的研究论文。我校是该论文的第一完成单位,兰亚乾教授是论文通讯作者,臧应副研究员是第一作者,该研究受到了国家自然科学基金的支持。
便携式电子设备和电动汽车技术的发展提升了对高能量密度储能系统的巨大需求。锂金属电池(LMB)具有理论容量高(3860 mAh g-1)和氧化还原电位低(3.04 V vs SHE)的特点,被认为是满足日益增长的高能量密度储能设备需求的最有吸引力的候选电池种类之一。遗憾的是,由于固体电解质相间层(SEI)稳定性差以及锂枝晶的生长不受控制,LMB的容量衰减较快,且存在潜在的安全隐患,进而限制了LMB的进一步商业化。
兰亚乾教授团队开发了一种通过无热解的路线来合成含有不同金属单原子的二维共轭酞菁框架(MSA-CPF,M= Fe、Cu、Ni、Co),金属单原子被有效地稳定在超薄的二维结构中,可以保证更高的原子利用率,提供更有效的电荷转移途径。温和的合成路线有效减少了 MSAs-CPF 的团聚,保证了金属位点的利用率。更重要的是,MSAs位点的路易斯酸活性和氰基的强吸电子性促进了大量的电荷转移到 CPFs 骨架上,从而有效增强了对Li+的吸附,抑制了Li枝晶的生长。使用CoSAs-CPF改性锂阳极的锂||锂对称电池在3500小时内表现出低极化,面积容量为1.0 mAh cm-2。
值得注意的是,NCM811|CoSAs-CPF@Li电池在装载10 mg cm-2和20 mg cm-2 时的稳定循环寿命分别为800次和450次。同时,MSAs-CPF软包电池还具有更长的工作寿命和更高的容量保持率。CoSAs-CPF修饰的SEI具有高度原子均匀分布的路易斯酸位点、优异的电子吸收特性、良好的电荷转移能力和可伸缩的柔韧性,是构建高性能 HVLMB 的理想平台。
论文链接:https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwae443/7919749