近日，华南师范大学华南先进光电子研究院詹求强教授团队在非线性荧光机理与超分辨显微成像领域取得重要创新性成果。他们提出了一种通用的级联迁移光子雪崩策略，在纳米尺度和室温下实现了全光谱的超高阶非线性光子雪崩发射，这种丰富的全光谱雪崩发射可应用于显微成像领域，在单束低功率连续型激光激发下，实现了最高48 nm分辨率的多色超分辨成像。相关成果最近以“Versatile cascade migrating photon avalanches for full-spectrum extremely-nonlinear emissions and super-resolution microscopy”为题发表在国际顶级期刊Advanced Photonics (IF:20.6）2024第5期。

光子雪崩是一种独特的上转换荧光机制，具有超高的光学非线性响应，对微纳激光器、集成光子学、超分辨率传感/成像/光刻等前沿领域具有重要意义。最近，詹求强课题组以及国外研究人员分别在镱镨共掺和铥单掺纳米颗粒中报道了高效的光子雪崩现象。然而，许多发光离子体系尚未实现高阶光学非线性的光子雪崩发射。以铽、铕、镝、钐等镧系离子为例，它们广泛应用于量子剪裁、照明和激光等领域，但由于能级间隙较宽，难以通过交叉弛豫构建有效的雪崩能量循环。为此，研究团队提出了“级联迁移光子雪崩”策略，巧妙地利用镱和钆离子组成的亚晶格网络，将雪崩能量放大并迁移至多种发光离子。通过构建多层结构和光子雪崩的内核“引擎”，雪崩能量可经过镱离子组成的第一亚晶格网络从“引擎”迁移至外层的铥离子。在这一过程中，上转换多光子效应进一步放大雪崩能量的非线性响应，在纳米颗粒中实现了目前国际上报道的最高63阶光学非线性效应。具体地，雪崩能量通过第一亚晶格网络迁移至铥离子，再由上转换过程跃升至与钆离子能级匹配的高能级。因此，进一步级联由钆离子组成的第二亚晶格迁移网络，使雪崩能量在多层纳米结构中长距离传播，可实现多种发光离子高达45阶的超高光学非线性雪崩发射。这一级联迁移光子雪崩机制有效促进了镧系发光离子的全光谱雪崩发射，包括但不限于400-700 nm的可见光范围。

基于级联迁移光子雪崩的超高阶非线性效应，研究团队开发了一种低功率、单光束激发的超分辨显微成像技术，利用简单的激光扫描显微镜在单纳米颗粒成像中实现了48 nm的超高分辨率，相比传统的激光扫描显微镜分辨率提升了5倍。同时，级联迁移光子雪崩纳米颗粒在长时间激光扫描成像和监测中表现出卓越的光稳定性，未出现光漂白或光暗化现象。此外，基于级联迁移光子雪崩发射的全光谱覆盖和可调阈值特性，研究团队实现了单激发光束下的多色超分辨显微成像。通过调节激发功率并选择性地检测不同波长的荧光信号，能够轻松分辨不同组分的发光探针，从而实现极简光路系统下的多色超分辨显微成像。

此外，级联迁移光子雪崩的概念还可以扩展到其他发体系。级联迁移光子雪崩为设计下一代超高阶光学非线性纳米材料开辟了新思路，同时有望促进微纳激光器、超分辨率光传感、光存储和光刻等前沿领域的发展。

华南师范大学为论文的独立完成单位和通讯单位，华南先进光电子研究院研究生吴蕙、潘彬雄、赵琪为论文的共同第一作者，詹求强教授为论文通讯作者，参与工作的还有博士后蒲锐、黄静，研究生王琛旖、刘畅、陈泽衡等其他团队成员，感谢光电科学与工程学院陈同生教授、罗泽伟博士、魏嵬副教授等人的合作。该项目得到了国家自然科学基金重点项目、国家优青以及广东省基础与应用基础研究基金等项目经费的支持。

论文全文链接：https://doi.org/10.1117/1.AP.6.5.056010

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